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鈦酸鍶（Strontium titanate，SrTiO?）作為一種典型鈣鈦礦型半導(dǎo)體材料，廣泛應(yīng)用于精密電子、介電材料、先進(jìn)陶瓷，以及光催化功能材料行業(yè)。近日，過程工程所綠色化工研究部段東平研究員團(tuán)隊在多面體SrTiO?微納米顆粒研究上取得一系列進(jìn)展，研發(fā)出十八面體、二十六面體、中空籠狀等形貌SrTiO?，并將其用于鈷離子（Co2+）的光氧化，通過對其顆粒形貌及晶體結(jié)構(gòu)與光催化性能之間關(guān)系的闡明，提出了提高SrTiO?光載流子利用效率的機(jī)制。近期相關(guān)工作發(fā)表于Small（2022, 18, 2202659, DOI: 10.1002/smll.202202659），并被選為卷首插畫論文。

半導(dǎo)體光催化材料具有只利用太陽能即可在溫和條件下將光能轉(zhuǎn)變?yōu)榛瘜W(xué)能或電能的能力，其應(yīng)用已逐步擴(kuò)展到光催化降解有機(jī)物、光解水制氫、光催化二氧化碳還原以及光伏電池等領(lǐng)域，具有巨大的應(yīng)用潛力。復(fù)雜形貌多面體SrTiO?是一種新興的半導(dǎo)體光催化材料，其光載流子分離效率與光催化性能遠(yuǎn)優(yōu)于常見的立方體SrTiO?，備受關(guān)注。但是，光載流子在多面體SrTiO?中的轉(zhuǎn)換與遷移機(jī)制目前尚未得到深入研究。

研究團(tuán)隊利用變溫核磁共振與飛秒超快吸收光譜探測技術(shù)，深入研究了多面體SrTiO?的缺陷態(tài)（TiO2-X）形成原因和光載流子轉(zhuǎn)換、分布特性，并提出了新的光電子激發(fā)態(tài)模型。對于十八面體SrTiO?，（100）與（110）晶面的占比對自陷態(tài)激子（Self-trapped exciton，STE）的形成與解離有很大影響，當(dāng)（100）與（110）面積比為1:1時，顆粒的光氧化還原活性最高（Nanoscale, 2022, 14, 12875, DOI: 10.1039/d2nr02977d）；對于中空籠狀SrTiO?，籠狀內(nèi)壁有眾多的金屬與氧原子空位，為STE的形成提供了活性束縛位點(diǎn)，大量的STE提升了顆粒的光催化性能（The Journal of Physical Chemistry C, 2022, 126, 15962, DOI: 10.1021/acs.jpcc.2c04059）。在此基礎(chǔ)上，研究團(tuán)隊與中國科學(xué)院理化技術(shù)研究所吳驪珠院士課題組合作，揭示了多面體SrTiO?中超低激子結(jié)合能（Eb < 3 meV）的亞穩(wěn)態(tài)激子對的存在及其各向異性分布特征，這一特點(diǎn)在二十六面體SrTiO?中尤為顯著。基于以上特性，多面體SrTiO?對于水溶液中的Co2+表現(xiàn)出優(yōu)異的光氧化性能（Co2+ → Co3+）。同時，多面體SrTiO?/金屬復(fù)合顆粒也可用于高效光解水制氫材料的制備。這些研究為基于多面體SrTiO?微納米晶體的高效光催化材料設(shè)計提供了理論指導(dǎo)，為其應(yīng)用提供了新思路。

圖1 左側(cè)（a）十八面體、（b）二十六面體、（c）中空籠狀SrTiO?的SEM照片；右側(cè)為研究成果被Small選作的卷首插畫

以上系列研究工作得到中國科學(xué)院過程工程研究所-優(yōu)美特光電新材料聯(lián)合實驗室項目與中國科學(xué)院光化學(xué)轉(zhuǎn)換與功能材料重點(diǎn)實驗室開放課題的支持。